能源周报：Angew、AEM、Joule、AFM等大合集！

温馨提示：本推文包含18篇文献，预计阅读时间约18min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Nat. Commun.：通过界面化学调节实现大功率高容量的锌/钠金属负极

在高功率和高容量下稳定地电镀/剥离金属电极仍然是一个巨大的挑战。调控在基底上的沉积行为可以部分解决枝晶的形成，但通常只能在低电流密度和有限容量的情况下起作用。在这里，我们将通过具有良好导电性和出色的亲锌性的镀锡层来调节隔膜的界面化学。前者使基底上光滑的锌金属的电场分布均匀化，而后者使锌同时沉积在隔膜上并面对面生长。因此，在同时具有高电流密度和大循环容量的情况下，无锌枝晶和优异的循环稳定性得以实现。此外，该概念可以很容易地扩展到钠金属负极，证明隔膜的界面化学调节是规避金属负极挑战的有前途的途径。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-23352-0

2. Nat. Commun.：用于锂离子电池中Li₃VO₄负极材料的绿色合成的亚微滴反应器

常规的固态反应具有低扩散性，高能量消耗和不受控制的形态的缺点。这些限制是通过溶液路线反应中水的存在来克服的。在本文中，基于结合以上方法的概念，我们报道了在低温下在水蒸气中进行的便捷固态反应，以及钙掺杂，以改性钒酸锂作为锂离子电池的负极材料。 经过优化的材料在200和1000次循环后分别以100、1000和4000 mA g^-1的电流密度提供了543.1、477.1和337.2 mAh g^-1的卓越比容量，这归因于赝电容的作用。在这项工作中，我们还使用实验和理论计算来证明掺杂的钒酸锂的增强归因于水蒸气中液滴的颗粒约束以及钙掺杂效应的表面和结构变化。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-23366-8

3. Adv. Energ. Mater.：含锰负极电解质和正极电解质的非水混合氧化还原液流电池的研究

报道了一种新型全锰液流电池(ALL-MFB)，它是一种非水混合氧化还原液流电池。两个半电池中使用的放电活性物质[Cat] ₂ [Mn^IICl₄] (Cat=有机阳离子)支持较长的循环寿命。[Mn^IICl₄] ^2-在正极可逆氧化为[Mn^IIICl₅] ^2-，在负极从[Mn^IICl₄] ^2-沉积金属锰，电池电压为2.59V。制备和优化了合适的电解液，并在静态电池和泵送流动电池中进行了表征。对几种电极材料、溶剂和隔膜在全金属流化床中的可行性进行了测试。由[EMP]₂ [MnCl₄]和一些溶剂γ-丁内酯组成的电解液在静态和流动电池中循环500次，循环时间为两个月，库仑效率可达83%。使用本工作制备的电解液，仅使用廉价而丰富的元素锰作为活性物质，能量密度可达74Wh L⁻¹，超过了VRFB基准系统。虽然进一步的优化是必要的，但该系统代表了一种新的、有前途的可持续固定能量储存的设置。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202101261

4. ACS Energy Lett.：高能固态电池聚合物电解质测试的实践思考

聚合物电解质是实现固态电池的一类重要材料，其能量密度有可能超过400Wh/kg。尽管在过去的二十年里，锂离子传输和机械性能都有了很大的进步，但是这些新型电解质材料在满足电池能量密度目标所需的电极负荷和尺寸方面的集成和测试一直受到限制。在这里，通过多个有代表性的例子，我们论证了在接近实际电池条件下进行测试的必要性，以便对聚合电解质进行更快、更可靠的评估。特别论证了用薄锂负极和实际循环容量分别测试锂金属界面稳定性和枝晶电阻的必要性，并提出了测试方案。这里介绍的指南也适用于固态电池的其他固体电解质的测试。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c00810

5. Adv. Funct. Mater.：一种用于长寿命水系储能的磷酸锰正极

由于Mn⁴⁺/Mn³⁺氧化还原能力有限，锰基水系储能材料即将达到容量上限。Mn³⁺常发生歧化，生成可溶性Mn²⁺，导致容量衰减加剧。本文首次用电化学方法制备了非晶态锰磷酸盐材料Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃。由于Mn²⁺在Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃中的开放结构和不溶性，Mn³⁺/Mn²⁺和Mn⁴⁺/Mn³⁺氧化还原对可以参与电荷储存过程。在电流密度为1Ag⁻¹时，Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃电极的容量为253.4 mAh g⁻¹(912.4 F g⁻¹或912.4 C g⁻¹⁾，并且具有良好的倍率性能。实验结果表明，Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃在Na₂SO₄电解液中表现为混合电荷储存机制(即阳离子插层反应和转化反应)。此外，电解液工程能有效地防止Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃在循环试验过程中的分解，5000次循环容量保持率可达97%。重要的是，Na_1.8Mn₄O_1.4(PO₄)₃可以容纳不同的阳离子(如Mg²⁺、Ca²⁺等)，在水溶液中显示出巨大的储能潜力。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202100477

6. Adv. Funct. Mater.：用于高容量长循环锌基液流电池的原位无缺陷垂直排列的层状双氢氧化物复合膜

可充电锌基水系液流电池是一种很有前途的大规模储能设备。然而，来自锌枝晶的挑战和有限的面积容量极大地阻碍了它的广泛应用。在这里，我们构建了一种原位垂直生长的层状双氢氧化物薄膜，以实现长寿命可充电锌基水系液流电池。由于层状双氢氧化物纳米片具有高的氢氧化物离子导电性和离子选择性，特别是通过精确控制垂直排列的层状双氢氧化物的定向离子传输，可以实现优异的电池性能。此外，无缺陷的层状双氢氧化物用作缓冲层以实现均匀的锌沉积，这有效地提高了电池的面积容量。结果表明，所设计的膜使碱性锌铁液流电池具有优异的倍率性能和循环稳定性，在260 mA cm⁻²下循环800次，保持了80% 的能量效率，是目前报道的最高性能。最重要的是，层状双氢氧化物能使电池长周期稳定工作1200小时，锌沉积均匀，面积容量高达240mAh cm⁻²。本工作实现了在聚合物衬底上原位生长三维层状双氢氧化物阵列，为可充电锌基水系液流电池的高面容量和无枝晶沉积提供了一种策略。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202102167

7. Angew. Chem. Int. Ed.：低成本葡萄糖添加剂对无枝晶锌离子电池溶剂化壳和电极界面的同时调节

锌金属水性电池的枝晶生长及其副产物阻碍了其作为一种有前途的储能器件的快速发展。本文利用一种低成本的添加剂葡萄糖来调节典型的ZnSO₄电解质体系，以改善高性能锌离子电池（ZIBs）锌阳极的可逆电镀/剥离。结合原子级（亚纳米）量子化学计算、分子级（纳米）计算、分子动力学模拟到宏观（微米）有限元分析的实验表征和理论计算，证明了葡萄糖在ZnSO₄水溶液中可以同时调节Zn²⁺和Zn阳极电解质界面的溶剂化结构。电解液工程能够使Zn²⁺-6H₂O溶剂化壳中的一个H₂O分子交替，并抑制活性水分解引起的副反应。同时，葡萄糖分子倾向于吸附在锌阳极表面，抑制锌枝晶的随机生长。作为一个理论证明，相比与纯硫酸锌电解质对称电池和锌锰全电池与葡萄糖电解质实现了稳定性提升。这些结果为挖掘廉价高效的锌基器件电解液工程策略奠定了基础。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202105756

8. Angew. Chem. Int. Ed.：阴离子受体调控SEI形成实现超稳定锂金属电池

尽管比容量高（3860 mAh g⁻¹）锂金属阳极在充电电池中的使用仍然受到阻碍，原因是其循环性不足。相比空白电解质，本文报告的阴离子受体介导碳酸盐电解质能够改善性能，并可以改善固体电解质相间（SEI）的组合物。在容量为1mAh cm^-2的Li/Cu电池中，500个循环后，库仑效率可高达97.94%。拉曼光谱和分子模拟进一步阐明了阴离子受体对Li⁺-PF₆^-离子偶联的筛选效应，这增强了离子动力学。X射线光电子能谱（XPS）区分了所开发的和空白的电解质的SEI组分差异，这被Li金属/电解质界面的分子变化所解释。因此，本文制备了一个2.5 Ah软包电池，显示出高能量密度（357 Wh kg⁻¹），50个循环后容量保持率为90.90%。

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https://doi.org/10.1002/anie.202104671

9. Angew. Chem. Int. Ed.：高能锂硫软包电池用超轻电解液

锂硫（Li-S）全电池中电解液的高质量分数是其比能量远低于预期的主要原因。目前，由于锂硫电池阴极孔隙率高，且锂金属阳极的电解液消耗严重，如何降低锂硫电池的电解液容量仍然是一个难题。在此，本文通过引入弱配位且与锂相容的单醚，提出一种超轻电解质（0.83 g mL⁻¹），可大大降低整个电池中电解质的重量分数，并在贫电解质条件下实现锂硫软包电池的功能。与传统锂硫电池相比（~1.2 g mL⁻¹）采用超轻电解液制备的Li-S软包电池可获得2.2 g Ah⁻¹超低的电解液重量/容量比（E/C），在E/S=3.0 μL mg⁻¹下，比能量提高19.2%（从329.9 Wh-kg提高到393.4 Wh-kg）⁻¹）。此外，本文的超轻电解液在不同的E/S比下，比能量可提高20%以上。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202103303

10. Nat. Commun.：操纵阴离子插层实现高压水性双离子电池

水性石墨基双离子电池由于其非过渡金属结构和安全性能，在固定式储能系统中具有独特的优势。然而，目前对阴离子与水分子、阴离子与电极材料之间的相互作用还没有深入的研究，这对于获得高的输出电压至关重要。本文揭示了不同构型的阴离子在石墨阴极中的四阶段插层过程和能量转换。二（三氟甲烷）磺酰亚胺的插层能与水化能之间的差异充分利用了其电解液的电化学稳定窗口，提供了很高的插层电位。由于BF⁴⁻的石墨插层电位较差，CF₃SO₃⁻的石墨插层电位超过了电解液的电压窗口，因此BF⁴⁻和CF₃SO³⁻并没有呈现出满意的电势。基于双（三氟甲烷）磺酰亚胺阴离子嵌入石墨阴极的水性双离子电池具有2.2V的高电压以及242.74  Wh kg⁻¹比能量。本工作为阴离子插层到二维材料中的电压平台操纵提供了明确的指导。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23369-5

11. Nat. Commun.：锂硫电池用氧化钴纳米片的非晶化诱导表面电子态调制

锂硫电池在实现高能量密度存储方面有很大的潜力，但由于多硫化物溶解到电解液中产生的穿梭效应，其长期稳定性仍然受到限制。本文报道了一种通过非晶化诱导表面电子态调制显著提高氧化钴对多硫化物吸附能力的策略。非晶态氧化钴纳米片作为锂硫电池的负极添加剂，在1500次循环后，容量保持在1037.3 mAh g^-1。X射线吸收光谱分析表明，非晶化后Co原子周围的配位结构和配位场的对称性发生了显著的变化。DFT研究进一步表明，非晶化诱导的d轨道重分布使更多的电子占据高能级，从而使多硫化物具有高的结合能，有利于吸附。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23349-9

12. Nat. Commun.：高性能储锂用Sn基金属有机骨架中配位键的可逆形成

具有缓冲基体的Sn基化合物具有理论容量高、工作电压低、抑制Sn体积膨胀等优点，是理想的储锂材料。然而，将分散良好的Sn限制在锂活性基体中是一个挑战，因为低熔点Sn容易团聚。在这里，本文在Sn节点和锂活性配体之间应用金属有机骨架（MOF）化学来创建两种Sn基MOF，其包含Sn₂（dobdc）和Sn₂（dobpdc），并且具有从H₄dobdc（2,5-二氧基-1,4-苯二甲酸）到H₄dobpdc（4,4'-二氧基联苯-3,3’-二羧酸）的延伸配体，Sn在有机基质中的分子水平均匀分散，用于储锂。通过有机连接体的等网状膨胀，提高了活性中心的利用率和反应动力学。通过X射线吸收精细结构表征揭示了配位键在储锂过程中的可逆形成，为进一步了解配位化合物的储锂机理提供了依据。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23335-1

13. Adv. Funct. Mater.：利用层间工程技术在层状二氧化钼中原位插入碳，实现超稳定“摇椅式”锌离子电池

锌离子水电池(ZIBs)由于其固有的安全性、成本效益和环境友好性而引起了广泛的关注。然而，普通锌金属阳极存在锌枝晶形成、自腐蚀和表面钝化等问题，阻碍了含水ZIBs的进一步应用。研究者们采用层间工程和三氧化钼中间层中苯胺客体的原位碳化相结合的方法，设计了具有层状结构的碳插入二氧化钼(MoO₂)材料作为ZIBs的新型插层型阳极。层状MoO₂中碳层的均匀分散不仅为电子提供了快速的传输路径，而且强化了MoO₂的框架结构，在高速率循环过程中实现了高结构集成。由于独特的结构设计，嵌入碳的MoO₂电极具有较高的初始库仑效率、良好的循环稳定性和出色的速率性能。多重原位表征表明，可逆插层机理和超稳定的结构骨架使其具有良好的电化学稳定性。此外，采用预插锌Na₃V₂(PO₄)₂O₂F阴极组装的摇椅式锌离子全电池具有优异的稳定性和超长的使用寿命，8000次循环容量保持率高达91%。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202102827

14. Adv. Energ. Mater.: 电化学储能：MOF基材料的孔隙结构工程电化学储能

金属有机框架(MOFs)具有丰富的化学性质、有序的微孔/介孔结构和均匀分布的活性位点，为电化学储能(EES)的应用提供了广阔的空间。考虑到多孔性对电荷传递和催化的特殊重要性，需要对其设计、形成和工程进行关键评估，以开发和优化EES器件。这些努力可以通过网状化学设计、多尺度孔隙工程、合成方法和合成后处理来实现，显著扩大了应用范围。在过去的十年里，通过传递导电骨架、客体化合物和/或氧化还原活性中心，MOFs及其衍生物被大量用于EES研究。本文中，研究者们系统分析了MOFs及其衍生物的孔隙结构策略，综述了其在超级电容器和金属离子电池中的应用。讨论了潜在的挑战和未来的机遇，以指导未来的发展。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202170078

15. Nat. Commun：用于室内光伏应用的新型对称双面柔性CZTSSe薄膜太阳能电池

环保型柔性Cu₂ZnSn(S,Se)₄ (CZTSSe)太阳能电池在室内光伏市场显示出巨大的潜力。室内照明强度弱、多向性强，光伏器件的结构、技术和性能研究面临新的挑战。在这里，研究者们设计了对称的双面CZTSSe太阳能电池的柔性钼箔衬底，以有效地收集室内能源。该器件采用双面沉积技术制作，既保证了双面一致性，又节约了成本。我们报告了在标准太阳光下，柔性CZTSSe太阳能电池的正面和背面的效率分别为9.3%和9%。考虑到室内环境，我们验证了器件在LED照明下的弱光响应性能和经过数千次弯曲后的柔性性能。双面CZTSSe太阳能电池并联实现多向光的双向输出电流叠加，显著提高了面积利用率。本研究结果和方法有望拓展室内光伏应用。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23343-1

16. Joule: 柔性钙钛矿太阳能电池，同时提高效率，运行稳定性和机械可靠性

尽管在提高钙钛矿太阳能电池(PSCs)的能量转换效率(PCE)和运行稳定性方面取得了很大的进展，但很少有人关注其机械可靠性，而机械可靠性对于柔性PSCs (f-PCSs)尤为重要。在这里，研究者们在f-PSCs中原位生长了低维(LD)金属卤化物钙钛矿(MHP)薄覆盖层，以提高其机械可靠性。这导致f-PSCs在PCE(21.0%)、运行稳定性(T90，保留90%的初始PCE，>800小时)和弯曲耐久性(T80 =仅拉伸弯曲周期20000次)方面得到了前所未有的改善。这些协同的良性效应归因于LD MHP覆盖层增强了光载流子的提取，提供了对环境的保护，并“密封”了3D MHP薄膜的表面缺陷。后者减少了弯曲开裂的倾向，从而提高了环境稳定性和弯曲耐久性。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.04.014

17. Adv. Funct. Mater.: 弯曲耐用超柔韧性有机太阳能电池具有优异的功率/重量性能

超柔性和超轻有机太阳能电池(OSCs)在可穿戴电子系统的供电方面引起了广泛的关注。本文中，研究者们展示了总厚度小于3µm的超薄、超轻OSCs在柔韧性和拉伸能力方面具有优异的力学性能。在重量为4.83 g m⁻²的条件下，实现了15.5%的稳定功率转换效率(PCE)和前所未有的32.07 W g⁻¹的功率/重量，是迄今为止报道的性能最好的基于超薄箔衬底的OSCs之一。三元策略引入了PC71BM分子的非晶构象的第三组分，这可以轻微减少结晶和聚集，而不降低电子迁移率，从而降低活性层的刚性和脆性。活性层延性的增加显著提高了设备的机械灵活性，导致在200次拉伸-压缩循环后，PCE中90%以上的保留。此外,三元设备展览优秀稳定当存储在一个N2-filled手套箱,导致PCE保持超过95%的初始效率即使在1000 h。这个超柔性和超轻量级光伏衬托构成主要一步电源的集成电子纺织品的可塑性。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202102694

18. ACS Energy Lett.: 利用光调制技术提取钙钛矿太阳能电池中载流子扩散参数

频率分辨法被广泛应用于钙钛矿太阳能电池的器件性能测定。然而，由于测量的谱图并不能反映电子的扩散情况，用阻抗谱法来获取扩散和复合的电子参数一直是难以捉摸的。在远离收集触点产生载流子的条件下，强度调制光电流谱(IMPS)显示了由扩散-复合常数决定的高频螺旋特性。研究者们提出了两种不同的结构模型和实验:标准三明治接触太阳能电池器件和准交叉指背接触(QIBC)器件的横向长程扩散。结果表明，单胞体空穴扩散系数Dp = 0.029 cm²/s，寿命τ_p = 16 μs;单胞体空穴扩散系数Dp = 0.76 cm²/s，寿命τ_p = 1.6 μs。频域分析可以有效地将高频时的载流子扩散与低频时的离子接触现象分离开来。这一结果为系统地确定各种操作条件下的转运和重组特征开辟了道路。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00871

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